编号：FTJS09105
篇名：通过聚合物脱卤策略合成氧化硼掺杂碳及其高效O2还原制H2O2
作者：常营娜 李佳伟 马骏 刘昱 邢蓉 王亚群 张国新
关键词： 密度泛函理论计算 电催化剂 硼掺杂 电化学 硼原子 脱卤 活性位点
机构： Institute of New Energy on Chemical Storage and Power Sources Shandong University of Science and Tec
摘要： O2通过电化学法直接合成H2O2是目前最有可能替代工业上高耗能的蒽醌氧化/还原法的合成方法,但其一直受限于难以开发出高效且低成本的电催化剂.在此,我们通过聚合物脱卤的绿色策略合成了氧化硼掺杂碳(O-BC)材料,将其用作2e-氧还原反应(ORR)的电极材料,采用电化学的方法制备H2O2.通过实验调控硼源(H2BO2)的用量和退火温度,优化了O-BC材料的催化活性.电化学测试表明:最佳的O-BC-2-650样品表现出高达98%的H2O2选择性;在H型碱性电解槽中H2O2平均产率为412.8 mmol gcat.-1H-1.密度泛函理论计算模拟表明:与一个氧原子相连的硼原子是最佳的活性位点,在吸附O2的氢化过程中获得最低的吉布斯自由能差(ΔG)0.03 e V;而没有与氧原子相连或者与两个氧原子相连的B原子则具有较大的ΔG(分别为0.08和0.10 e V).这项工作详细报道了一种用于生产H2O2的新型绿色低成本的无金属电催化剂的调控合成方法.
