编号:FTJS09653
篇名:过渡金属改性氮掺杂多孔碳负载Pt催化甘油氧化制备甘油酸
作者:柯义虎 朱春梅 李景云 刘海 袁红
关键词: 甘油 甘油酸 催化 氧化 负载PT催化剂
机构: 北方民族大学化学与化学工程学院 北方民族大学宁夏太阳能化学转化技术重点实验室
摘要: 将不同过渡金属掺杂到金属有机骨架化合物中后,通过高温煅烧得到过渡金属改性氮掺杂多孔碳材料(M@NHC),然后通过胶体沉积法生成Pt/M@NHC催化剂,在碱性条件下用作催化剂将甘油氧化成甘油酸。研究表明:过渡金属的种类对甘油的转化率和甘油酸的选择性有较大影响,其中Ni掺杂的Pt/Ni@NHC催化剂的催化活性最佳。结合N2物理吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱、CO2程序升温脱附等表征发现:Ni的加入既影响Pt表面电子结构,还能凭借Ni-Pt金属之间的协同作用增强Pt的抗氧化能力;表面N原子的掺杂会增加Pt和吸附氧表面的电子使分子氧快速活化并且产生更多的活性位点。此外,Pt/Ni@NHC催化剂中Pt纳米颗粒在所有催化剂中颗粒最小,有利于催化性能的提高。对Pt/Ni@NHC在不同制备条件下所得催化剂的催化性能进行考察发现:当Ni负载量为3%,在载体煅烧温度800℃,反应压力1 MPa,反应时间6 h的条件下制备的Pt/Ni@NHC具有最佳的催化活性,此时甘油的转化率为63%,甘油酸选择性为75%。