编号：CYYJ03367
篇名：大比表面三维介孔MCM-48分子筛负载Pt催化氧化甲苯
作者：于庆君 高巍 庄瑞杰 易红宏 唐晓龙
关键词： 大比表面 MCM-48 PT 甲苯 催化氧化
机构： 北京科技大学能源与环境工程学院环境科学与工程系 工业典型污染物资源化处理北京市重点实验室
摘要： 采用自合成大比表面三维有序介孔分子筛MCM-48(≈1400 m2/g)为载体,其上负载Pt,获得负载型Pt/MCM-48,应用于甲苯催化燃烧,与微孔分子筛Silicalite-2、介孔分子筛材料SBA-15和MCM-41以及商用SiO2等硅基载体相比,展示出优异的低温催化氧化性能。在此基础上,考察不同Pt负载量对负载型Pt/MCM-48催化燃烧甲苯性能的影响,筛选出的1%(质量分数)理论负载量的催化剂具备最佳催化氧化性能。对等体积浸渍法、原位合成法、甲醇法、乙二醇法等不同引入方式的考察发现,等体积浸渍法与原位合成法向载体上引入Pt的实际负载量接近于理论添加量,相比之下,甲醇法、乙二醇法等溶剂法获得Pt实际负载量远低于理论负载量。转化频率(turnover frequency, TOF)计算结果表明,甲醇法获得的Pt/MCM-48中Pt转化效率以及Pt原子利用率最高。BET,XPS,STEM以及H2-TPR等表征充分证明,MCM-48超大的比表面为Pt的分散提供了有利条件,有助于获得高比例Pt0;有序的三维介孔结构则大大提高活性位点的可接近性,并减小甲苯分子的扩散阻力,因此呈现出优异的催化氧化甲苯性能。此外,GC-MS研究表明甲苯在Pt/MCM-48上首先转化为醛/酚/酸类中间产物,最终实现深度催化氧化成为二氧化碳。
