编号：NMJS08890
篇名：原位拉曼光谱在电催化CO2还原中的应用
作者：赵亚然 谢微 徐冰君
关键词： SERS 二氧化碳还原 铜催化剂 电催化 反应活性位
机构： 北京师范大学珠海校区自然科学高等研究院 南开大学化学学院 北京大学化学与分子工程学院
摘要： 铜催化的二氧化碳/一氧化碳电还原过程利用可再生清洁能源产生的电能将大气中的二氧化碳转化为高利用价值的含碳化工产品,是实现碳减排和“双碳”目标的有效技术手段。但是,反应条件下铜表面的吸附物种不明确,并且,反应活性位点仍不清晰。基于原位检测的机理研究可指导理解反应体系,明确反应中间体和活性位点。本工作利用原位表面增强拉曼光谱(SERS)发现了反应电压下铜催化剂表面吸附的氧化物(CuOx)和氢氧化物(CuOx(OH)y)物种,二者的相对含量取决于反应体系的电压和催化剂表面结构。通过调控初始铜表面的氧化程度,发现在氧化程度较高的铜表面上CuOx(OH)y较为丰富。结合电化学活性分析,并未发现这两种吸附物种与多碳产物选择性的直接关系,排除了其所在位点是反应活性位点的可能性。
