编号:CYYJ03883
篇名:一维g-C3N4/二维Ti3C2Tx界面调制促进光催化CO2还原活性与选择性
作者:钟蕤羽 梁玉洁 黄菲 梁诗诺 刘升卫
关键词: 碳化钛 高结晶氮化碳 一维/二维 光催化二氧化碳还原 助催化剂
机构: 中山大学环境科学与工程学院
摘要: 二维/二维结构的二维层状光催化剂与二维 Ti3C2Tx (T = OH,O,或 F) MXene 共催化剂在人工光合作用方面得到了广泛的研究。不幸的是,这些辅助催化剂的总体光反应效率往往受到弱的2D/2D 界面范德瓦尔斯相互作用,高的界面静电屏障和缓慢的界面电荷转移的限制。本研究使用熔盐法沿 c 轴生长1D 晶体 g-C3N4(CCN)纳米棒,并通过冷冻干燥辅助界面耦合组装到2D Ti3C2Tx衬底上,形成一种具有界面氢键的1D/2D 构型的独特肖特基结光催化剂。CCN 纳米棒中的光电子可以沿径向 π 共轭平面传递到氢键结合的2D Ti3C2Txin,其1D/2D 结构比传统的2D/2D 结构催化剂中缓慢的层间电荷转移效率更高。结果表明,经过优化的1D-CCN/2D-Ti3C2Tx 混合光催化剂(TC/CCN-FD)在2.13 μmol g-1h-1的速率下表现出优异的 CO2还原活性,其光催化还原效率分别是原始1D CCN 和2D 块体 g-C3N4光催化剂的5.6倍和8.9倍。此外,TC/CCN-FD 对多电子还原产物(CH4)的选择性显著增强,这是由于界面电荷转移越过 CCN/Ti3C2Tx 界面越快,Ti3C2Tx 催化剂上的光电子密度越高。本文的工作对进一步研究通过匹配界面晶体取向和增强界面相互作用来抑制界面电荷转移势垒具有重要的启发意义。