编号：FTJS10415
篇名：硼掺杂稳定铜的氧化态促进二氧化碳电还原
作者：杜浩洋 杨宇 赖建平 王磊
关键词： 铜基催化剂 氧化态 二氧化碳还原反应
机构： 青岛科技大学化学与分子工程学院 青岛科技大学环境与安全工程学院
摘要： 电催化二氧化碳还原反应可以将二氧化碳转化为一氧化碳、甲烷、甲酸、乙醇、乙烯等具有高价值的化工原料,不仅可以减少二氧化碳的排放,而且为缓解能源危机指出了新的道路。铜是目前最常见的可将二氧化碳还原为多碳产物的金属催化剂,铜的部分氧化对于反应过程中间体的吸附有着重要的影响,但是在负电位的电解条件下会不可避免被还原,从而导致催化性能下降。通过将硼掺杂调节了铜的电子结构,使得铜的氧化态在反应前后保持稳定,提升了乙醇、乙烯等多碳产物的选择性。掺入硼的铜催化剂在-0.65 V(vs.RHE)时,所有C2产物的法拉第效率总和达到80%,显著高于相同电位下的未掺杂硼的催化剂(43%)。以流动池为装置进行测试,极大地提升了电流密度,并且在-0.95 V(vs.RHE)时,C2产物的法拉第效率达到34.15%,同时分电流密度达到132.7 mA·cm-2。经过15 h稳定性测试后,在含有间隙硼的铜催化剂中,铜仍然可以保持多种价态存在。通过原位阻抗测试以及原位傅里叶变换红外光谱可知,硼的引入可以增加催化剂的氢吸附电阻,减小氢的覆盖度,同时增强C-C耦联,从而促进C2产物的生成。
