编号：FTJS10420
篇名：Fe/BN催化剂的制备及其费托合成性能
作者：王宪周 张成华 相宏伟
关键词： 费托合成 铁基催化剂 氮化硼 溶剂热法 催化活性
机构： 中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院 中国石油化工股份有限公司茂名分公司 安徽大学化学化工学院 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室
摘要： 为开发基于高热传导性载体的催化剂,提高费托合成反应性能,以高比表面积的球磨氮化硼(BN)为载体,通过溶剂热法(溶剂热温度分别为120℃、160℃和200℃)制备了系列Fe/BN催化剂(Fe/BN-120、Fe/BN-160和Fe/BN-200),并研究了催化剂对费托合成的催化性能(温度为280℃、压力为2.0 MPa、合成气V(H2):V(CO):V(Ar)=16:8:1且空速为3000 mL/(g·h),以48h时的反应结果计)。采用N2吸/脱附、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线电子能谱(XPS)和H2/CO程序升温还原(H2/CO-TPR)等对催化剂进行了表征。结果表明,与Fe/BN-120相比,Fe/BN-160、Fe/BN-200中γ-Fe2O3的平均粒径分别由7.2 nm增加至13.6 nm、14.7 nm,同时Fe 2p结合能逐渐向低结合能方向偏移。与Fe/BN-120和Fe/BN-160相比,在电子效应和尺寸效应的作用下,Fe/BN-200的还原、碳化得到明显促进。在费托合成的CO2和H2O气氛中,还原得到的α-Fe、Fe3O4和球磨氮化硼表面的BOx在高温条件下发生反应生成硼酸铁。随着溶剂热温度的升高,催化剂的碳化程度逐渐升高,与Fe/BN-120相比(CO转化率为39.1%、CH4选择性为24.3%和C5+选择性为37.8%),Fe/BN-200的CO转化率提高至68.9%,CH4选择性降至12.9%,C5+选择性增加至51.1%。在Fe/BN催化剂上,通过改变溶剂热温度可以调控催化活性和产物分布,这为提高氮化硼负载的Fe基催化剂的费托合成反应性能提供了思路。
