编号：CYYJ04231
篇名：炭黑负载增加活性炭缺陷位点催化甲烷裂解制氢机理研究
作者：杨丽 刘帅 辛春梅 刘鲁 曾星扬 刘方
关键词： 甲烷催化裂解 活性炭 炭黑 缺陷结构
机构： 中国矿业大学低碳能源与动力工程学院
摘要： 在“双碳”目标时代背景下,甲烷催化裂解制氢因无CO2排放被认为是一种很有前途的高纯制氢技术。其中针对碳基催化剂改性的研究是一大关注热点。为提高活性炭(Activated Carbon,AC)催化剂的稳定性,提出了以椰壳活性炭负载科琴黑炭黑(Carbon Black,CB)制备的新型催化剂,并对其进行了表征测试分析、催化甲烷裂解实验以及分子模拟计算。实验结果表明:分散剂使用1 g、AC和CB质量配比8∶2时制备的催化剂具有较好的催化性能,反应温度在1000℃时初始活性高达85%以上,延缓失活15 min,反应中期甲烷转化率比AC最高提升8%左右。这是因为CB负载在AC表面经反应生成具有缺陷位点的沉积碳。分子模拟计算结果显示,主要是拓扑缺陷的存在使得其s、p轨道非局域性增大,提高其甲烷吸附性能,促进反应进行。同时,AC表面的微孔以及羧基、羰基、羟基等含氧官能团也对甲烷分子的吸附有不同程度的促进作用。孔径为0.8 nm时吸附热最大,这意味着微孔的存在有利于甲烷在AC上吸附,特别是小微孔;3种官能团均可以促进甲烷在AC表面的吸附,其中羧基促进作用更好,羰基和羟基效果相差不大。
