编号：CYYJ043294
篇名：Ce掺杂对钒钨钛催化剂脱硝性能的影响
作者：陈宏 仲兆平 周峻伍
关键词： 选择催化还原 CE掺杂 SO2中毒 计算化学 催化技术
机构： 东南大学能源与环境学院、能源热转换及其过程测控教育部重点实验室
摘要： 对钒钨钛(V-W-Ti)催化剂进行Ce掺杂制备了CexV1W7/Ti(x%为CeO2负载量,以催化剂总质量计,下同),采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、XPS、FTIR对其进行了表征,通过NH3/NO-TPD表征了NH3和NO在催化剂表面的吸附强弱分布,并测试了不同CeO2负载量下催化剂的脱硝性能,经密度泛函理论计算探究了催化剂的失活机理。结果表明,CeO2的负载增加了催化剂表面化学吸附氧的比例和Br?nsted酸性位点,减少了催化剂表面V4+的比例和Lewis酸性位点;适当的CeO2负载量能显著提高V-W-Ti催化剂的中低温活性,但负载量过多会降低催化剂的高温活性,CeO2负载量为1%的钒钨钛催化剂(Ce1V1W7/Ti)表现最佳,其在全温度(200~400℃)段的脱硝活性均优于V-W-Ti,在260℃,空速为6×104 h–1的反应条件下,NOx脱除率从79.01%增至99.19%,在含有H2O、SO2的气氛中,其NOx脱除率从58.33%升至74.55%。Ce的掺杂降低了催化剂表面氧空位的形成能,改变了催化剂表面的酸位强弱,强化了SO2在催化剂表面的吸附,SO2中毒后的催化剂表面会沉积硫酸铵盐,在H2O的协同作用下,Ce掺杂后催化剂表面更易沉积硫酸铵盐,这是催化剂失活的主要原因。
