在哈工大青年科学家工作室的支持下，哈尔滨工业大学化工与化学学院王家钧教授团队在固态锂电池研究领域连续取得重要进展。继全面解析电动汽车三元单晶材料性能衰减机制后(Nature Communications, 2020, 11, 3050)，固态电池的研究成果“洞察固态电池多晶正极中的界面效应和局部锂离子迁移”（Insights into interfacial effect and local lithium-ion transport inpolycrystalline cathodes of solid-state batteries）也发表在最近的Nature子刊上(Nature Communications，2020，11，5700）。哈尔滨工业大学为第一通讯单位，青年教师娄帅锋博士为本文第一作者，王家钧教授为唯一通讯作者。
界面离子传输问题通常困扰着固态电池的技术发展，其微结构的复杂性与化学异质性导致人们对固-固界面的电化学行为很难有深入的理解。电极颗粒与固态电解质之间的非共形界面和不完整接触，导致电池内部的界面离子传输动力学缓慢。但是实际上，但由于化学势的作用，固态电池颗粒内部仍可能表现出均匀的锂离子传输，以实现离子-电子平衡。由正极材料的单颗粒同步辐射成像发现，固态电池和液态电池表现出不同的离子扩散行为。不同于液态电池中正极颗粒呈现由外逐渐向内的“核壳”的扩散行为，固态电池的内部离子扩散显示出明显的各向异性。
同时，该论文通过同步辐射成像技术证明固态电池的固-固离子迁移动力学不仅受到物理界面接触的影响，而且还与多晶颗粒内部的局域环境密切相关。一旦二次粒子的内部局域环境在循环中被破坏，就会触发电荷从均质到异质的分布，并导致固态电池的快速容量衰减。该工作强调了多晶颗粒内部局域环境对于固态电池中电化学反应的重要性，并为固固界面离子传输的潜在机理提供了见解。
图1 固态电池的性能衰退及循环后的电极颗粒的结构与荷电态变化
图2 固态电池中循环后的颗粒内部微裂纹的断层成像分析
王家钧教授团队近年来还先后在Cell姊妹刊Chem，Angew. Chem. 和Advanced Materials，Materials Today等学科顶级期刊发表论文，阐述了固态电池中的界面科学问题，反应机制及改性策略，对于固态电池的设计和性能提升具有重要的指导意义。这项研究工作得到了国家自然科学基金重点基金（U1932205），黑龙江省自然科学基金重点基金（ZD2019B001）和青年基金(21905071)的资助。
（中国粉体网编辑整理/星屑）
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